Mientras se desempeñaba como docente, empezó a crear diversos juguetes ópticos, a través de los cuales se creaba la ilusión de movimiento, eran una serie de imágenes que se pasaban por diferentes tipos de obturador, lo cual hacia que estas parecieran moverse. Ahora bien, este tipo de movimiento tenía sus limitaciones es por esto, que Reynaud, buscó nuevas maneras de lograr el mismo efecto de forma más eficaz. Esto lo logró por medio de un tambor giratorio, el cual contenía varios espejos pintados con diferentes imágenes, que al rotar creaban una secuencia de hechos, este invento fue patentado por Reynaud, con el nombre de Praxinoscopio o Praxinoscope en 1877. El sistema creado por este tuvo mucho éxito, llegando a ser resaltado en la Exposición Universal de París (1878); posteriormente creó una serie de imágenes en las que se contaba la historia del invento, esta serie fue llamada Praxinoscopio-Teatro. Para esta serie Reynaud, utilizó la técnica conocida como como sistema de doble exposición (sobreimpresión), de la cual fue precursor; fue en base a esta técnica que se crearon las primeras escenas cinematográficas. En 1879 contrajo matrimonio con Margueritte Rémiatte, con esta tuvo dos hijos Paul (1880) y Andre (1882).
Reynaud conocía las limitaciones de su invento, el movimiento cíclico cortaba toda idea de una secuencia flexible, en base a esto creó la nueva variación de su invento, a este le llamó Teatro Óptico. El nuevo invento consistía en una pequeña variación en la forma en que se creaban las secuencias, en vez de ser dibujadas en un espejo, fueron diseñadas en una cinta flexible y transparente, lo cual hacia más practico el cambio de panel a otro. Este nuevo invento, también permitía la proyección de la secuencia en público, la cual era realizada con un proyector de imágenes fijas. Por medio del teatro óptico presentó su primera animación el 28 de octubre de 1892, esta se tituló Pantomimas Luminosas, esta constaba de tres filmes Pauvre Pierrot, Clown et ses chiens y Un bon bock. De las creaciones de este solo se conservan Pauvre Pierrot (1892) y Alrededor de una caseta de baño (1895), esta última entró en competencia con el Cinematógrafo de los hermanos Lumiére, siendo expuesto en el Museo Grevin, desde 1895 hasta 1900. Después de Alrededor de una caseta de baño, apareció Un sueño junto al fuego. En 1896 realizó un pequeño filme protagonizado por dos payasos, fue dirigida por Reynaud y llevo el nombre de Guillermo Tell, el siguiente año creó un nuevo filme en base a fotografías animadas, este se llamó Le premier cigare, el personaje del filme fue interpretado por el actor y humorista Félix Galipaux. Con el paso del tiempo las escenas y animaciones de Reynaud perdieron su atractivo al verse eclipsadas por el Cinematógrafo de los hermanos Lumiére; es necesario resaltar que el trabajo de Reynaud tomaba mucho más tiempo e implicaba un alto costo económico, a diferencia de los filmes de los Lumiére. Lo anterior sumado al progresivo abandono de los aficionados, dejó al inteligente inventor en la ruina.En los últimos momentos de su teatro óptico, destruyó toda la maquinaria y tiró todo su trabajo al río Sena. Estos sucesos marcaron la vida del inventor quien sufrió una grave depresión y posteriormente muere, el 9 de enero de 1918, mientras residía en un manicomio. El aporte de Reynaud en el campo del cine es invaluable, puesto que creó los primeros dibujos animados, asimismo,cambio la historia del cine, gestando la transición entre el cine de imágenes al que cuenta una historia; como pionero tuvo su momento de fama y posteriormente fue eclipsado por los avances de los hermanos Lumiére, quienes fomentaron la evolución del cine paso a paso. En homenaje a la obra Reynaud, fue escogido el 28 de octubre como el Día Internacional de la Animación.
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